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我校教师在离子聚合材料催化CO2高效转化研究领域取得新进展

2024-04-24 18:27:31 通讯员:通讯员 来源:生物与化学工程学院 点击: 字号:TT

  近日,我校生物与化学工程学院钟伟副教授团队在化工领域TOP期刊《Chemical Engineering Journal》(JCR一区、中科院一区TOP,影响因子15.1)发表了题为“Incorporation of phenolic skeleton into imidazolium ionic polymers as recyclable catalysts for efficient fixation of CO2 into cyclic carbonates”的研究论文。我校钟伟副教授和浙江师范大学何亚兵教授为该论文的通讯作者,与浙江师范大学联合培养的2020级硕士研究生朱立华为第一作者,嘉兴大学为第一署名单位。

  离子聚合物(IPs)因其具有丰富的孔隙度、固有的活性离子位点和保留离子液体性质的特性,被认为是CO2环加反应中最有前途的催化剂。尽管已有不少离子聚合物应用于催化二氧化碳环加成反应的报道,但这些催化剂大都需要在较高的反应温度或较大的CO2压力条件下才能实现高效转化,不利于其进一步工业生产应用。因此,如何通过催化剂的合理设计,将多个催化活性关键组分引入,以实现常温、常压条件下的高效CO2环加成反应,仍然是该研究领域的一个挑战性工作。

  离子聚合物催化剂合成示意图及结构表征

  该研究以苯酚类单体和三咪唑单体(L1L2)为原料,通过简单的一锅季铵化法直接合成了三种咪唑基离子聚合物IP 1IP 3,将其应用于CO2和环氧化物转化为环状碳酸酯的反应中表现出优异的催化活性。其中,含酚羟基和三嗪骨架的IP 1可在非常温和的条件下(80 oC,0.1 MPa二氧化碳,无溶剂,4.5 h)实现CO2的高效转化,表现出优于其他文献报道的离子聚合物的催化性能。动力学研究表明:该催化反应符合一级动力学,IP 1在三种离子聚合物中活化能最低,进一步解释了其催化活性高于IP 2IP 3的原因。IP 1催化剂具有良好的循环稳定性,可以至少连续重复使用7次仍保持90%以上的催化产物收率。此外,氢键和卤素阴离子的协同作用可以有效地活化底物,并且有利于反应动力学,从而提高了对CO2转化的催化效率,研究人员在此基础上提出了酚羟基作为氢键供体协同卤素阴离子促进CO2环加成的催化机理。由于这类离子聚合物表现出的优异催化活性、高稳定性和良好的可回收性,被认为是捕获和转化CO2的高效多功能材料,具有扩展到各种CO2响应促进的应用领域的潜力,并为其进一步工业应用提供有益的参考。

离子聚合物催化剂的动力学与循环稳定性研究

  论文链接:

  https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894723070912?via%3Dihub

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